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旋轉(zhuǎn)等離子噴槍作用下CH4和CO2為原料氣合成C2烴重整反應(yīng)

旋轉(zhuǎn)等離子噴槍作用下CH4和CO2為原料氣合成C2烴重整反應(yīng):
        以CH4和CO2為原料氣合成C2烴是一個(gè)很有意義的反應(yīng)。先CO2加氫的完全還原產(chǎn)物是CH4,部分還原產(chǎn)物是C2烴;此外CH4的完全氧化產(chǎn)物是CO2,部分氧化產(chǎn)物是C2烴,中間產(chǎn)物均為CHx,顯然這兩個(gè)反應(yīng)是互為可逆的,如將CH4與CO2做好共活化,即CO2的存在將有利于CH4的部分氧化,同樣CH4的存在將抑制CO2的深度還原,共同作用的結(jié)果將有利于C2烴的生成。研究以CO2為氧化劑的CH4偶聯(lián)反應(yīng)的意義在于:先提出了解決CH4難以活化的方法,為充分利用天然氣提供一條有效的途徑:此外,對CO2做好轉(zhuǎn)化利用,可在某種程度上減少溫室氣體的排放。因而,這項(xiàng)研究有著極大的學(xué)術(shù)價(jià)值和寬廣的應(yīng)用價(jià)值。

旋轉(zhuǎn)等離子噴槍

       CO2氧化CH4制C2烴這一合成路線已有報(bào)道,旋轉(zhuǎn)等離子噴槍作用下CO2氧化CH4制C2烴分為間接法和直接法,間接法先由CO2重整CH4反應(yīng)生成CO和H2,再經(jīng)費(fèi)托合成制C2烴。Zhou等采用介質(zhì)阻擋放電方式實(shí)現(xiàn)CO2重整CH4反應(yīng),在注入能量為87kW.h/(N?m3)時(shí),甲烷轉(zhuǎn)化率為64%,二氧化碳轉(zhuǎn)化率為54%。
        Gallon等和Pinhao等分別考察了DBD放電旋轉(zhuǎn)等離子噴槍作用下的CH4與CO2重整反應(yīng),研究結(jié)果均表明:重整反應(yīng)所得主要產(chǎn)物為合成氣,只有少量的烴類生成(主要為C2H6)。但DBD放電旋轉(zhuǎn)等離子噴槍作用下CH4與CO2重整反應(yīng)的反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率相對較低而反應(yīng)能耗卻很高。Li等則分別考察了直流及交流電暈放電作用下的CH4與CO2重整反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:電暈放電等離子體作用下CH4與CO2重整反應(yīng)可以獲得較高的反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、H2選擇性及CO選擇性,相比而言直流正電暈放電所得反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率高,交流電暈次之,直流負(fù)電暈低。
        Malik等和Gesser等分別在脈沖電暈等離子體和無聲放電等離子體條件下實(shí)現(xiàn)CO2重整CH4反應(yīng)。直接法是由CH4和CO2步制C2烴,反應(yīng)可在微波、流柱放電、射頻等離子體作用下實(shí)現(xiàn)。Liu采用流柱放電方式,以He為平衡氣(占總氣體流量的60%~80%),在一定的放電功率下,根據(jù)CO2與CH4摩爾比不同,甲烷轉(zhuǎn)化率介于20%~80%,二氧化碳轉(zhuǎn)化率介于8%~49%,C2烴收率介于20%~45%。陳棟梁等在微波plasma等離子體作用下直接轉(zhuǎn)化CH4和CO2,一步制取C2烴,反應(yīng)主要C烴產(chǎn)物為C2H2和C2H6,等離子體功率增加有利于生成C2H2。Yao等采用旋轉(zhuǎn)等離子噴槍實(shí)現(xiàn)CO2氧化CH制C2烴反應(yīng),甲烷轉(zhuǎn)化率31%,二氧化碳轉(zhuǎn)化率24%,C2烴選擇性達(dá)64%。


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